近日，南华大学甄德帅教授课题组在分离与纯化技术期刊Separation and Purification Technology（中科院1区，Top期刊，IF= 8.2）杂志上发表了题为“Novel amidoxime-functionalized covalent organic frameworks synergistically promote UO₂²⁺ removal via photocatalytic reduction and adsorption”的学术论文，这是课题组近期在铀酰离子吸附研究方向取得的阶段性研究成果。甄德帅教授、李乐教授为通讯作者，南华大学为第一单位和通讯单位。

铀作为一种放射性和有毒的重金属，会迁移到周围的土壤和水环境中，严重影响人类健康和生态环境。如导致呼吸系统损伤、中枢神经系统损伤、肾功能衰竭，甚至死亡。因此，废水溶液中铀的分离和提取具有重要意义。共价有机框架（COF）由于具有较大的比表面积、可调节的孔径和易于化学改性等优势，在吸附方面具有广泛的应用。但目前大部分用于UO₂²⁺富集和去除的COF都存在吸附量低，亲水性差等缺陷。因此，设计对铀具有优异亲和力和高亲水性的COF对保护生态环境、维护人类健康具有重要的潜在价值和意义。

本研究为提高COFs的光催化活性、亲水性、和UO₂²⁺亲和力，我们通过对具有高电子转移能力的烯烃链COF的官能团进行设计，选取2,4,6-三甲酰基间苯三酚（Tp）和1,4-苯二乙腈（PDAN）为原料，制备了一种新型的烯烃连接COF Tp-PDAN及其功能化衍生物Tp-PDAN- AO。Tp-PDAN-AO富含偕胺肟基和羟基，对UO₂²⁺具有较高的吸附能力和选择性，在2 h内能达到平衡，最大吸附容量为565.30 mg g ^-1。同时，Tp-PDAN-AO在紫外光照射下表现出较强的光催化活性，通过光催化还原协同作用进一步提高了吸附容量（757.62 mg g^-1），证明了其在放射性污染防治领域具有广阔的应用前景。此外，利用XPS等表征手段阐明了在U（VI）转化为U（IV）的光还原过程中，光生电子和超氧自由基起着主导作用。通过密度泛函理论（DFT）计算揭示了六种不同的COF-U（VI）相互作用模式，解释了水合铀酰离子与Tp-PDAN-AO之间的螯合机制，为COF可定制官能团应用于铀的富集和去除提供了新的理论指导。

图1：Tp-PDAN和Tp-PDAN-AO的合成路线图。

课题组长期从事核废水中铀的研究工作。此次发表的成果是该课题组继Analytical Chemistry, Applied Catalysis B: Environmental, Food Chemistry, Chinese Chemical Letters, ACS Applied Materials Interfaces等国际领域著名期刊之后发表的又一重要研究成果。长期以来，甄德帅教授课题组面向健康危害预防和国家重大需求，聚焦于“典型环境污染物的健康危害及有效防控”，取得了一系列的科研成果，积极为保护生态环境和人民健康贡献力量。

全文链接： https://doi.org/10.1016/j.seppur.2025.131461